ANNEXE SCIENTIFIQUE
Grenoble a été en France un des premiers centres de Physique à s'engager dans la voie des calculs ab initio dans le cadre de la théorie de la fonctionnelle de la densité et possède maintenant une grande expertise dans ce domaine. Les problèmes posés par les physiciens ou les chimistes amènent souvent à considérer des objets de grande taille: nanotubes, agrégats, oxydes supraconducteurs, intermétalliques, etc …. Une modélisation quantique réaliste de ces problèmes demande à considérer des systèmes moléculaires ou solides à grand nombre d'atomes et donc aussi d'électrons.
Les calculs de structure électronique de ces systèmes à grande taille pose de sérieux problèmes de ressources informatiques au niveau du temps CPU et de la taille mémoire. La difficulté principale vient du fait que la complexité du calcul varie généralement beaucoup plus vite que le nombre d'électrons N dans le système. Ce comportement est N3 pour les méthodes de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) voire un exposant plus élevé pour les méthodes de type Hartree-Fock avec interaction de configurations. Depuis quelques années, une nouvelle classe de méthodes est en développement. Ces approches visent à obtenir une évolution linéaire du temps de calcul avec le nombre d'électrons. Cette nouvelle classe de méthodes "d'ordre N" devrait permettre d'aborder efficacement la structure électronique des systèmes de grande taille.
Un des buts de ce projet est donc de mener des calculs de structure électronique et de dynamique moléculaire sur des systèmes complexes. L'approche méthodologique se situe à trois niveaux.
pseudopotentiels ou muffin tin seront utilisés et optimisés sur machine vectorielles et parallèles. Cette approche pragmatique permet à la fois de démarrer des applications dès le début du projet et d'avoir un outil de comparaison pour la précision des résultats et les performances CPU des codes d'ordre N.
Un autre but de ce pôle de modélisation est de favoriser les échanges autour des
simulations classiques de type Monte Carlo ou dynamique moléculaire. Ces méthodes permettent entre autres d'étudier l'évolution d'un système dans le temps et notamment d'aborder la dynamique réactionnelle, l'auto-organisation de nanostructures et les phénomènes de croissance. A titre d'exemple, des interactions élastiques à longue portée peuvent être introduites dans une approche de type Monte Carlo afin d'étudier l'effet des contraintes sur les lois d'échelle de la nucléation. A terme l'ambition est de prédire la façon dont s'organisent les atomes et d'optimiser la croissance de fils ou boîtes quantiques. Les transitions de phases sont aussi traitées par ces approches: cela concerne à la fois l'étude de mises en ordre d'espèces chimiques sur réseau prédéfini comme l'étude des transitions sous haute pression. On va aussi retrouver une approche de type Monte Carlo dans la résolution de la propagation des ondes sismiques, cette approche fournissant une solution exacte de l'équation du transfert radiatif dynamique qui tient compte de la géométrie de la croûte, la taille des inhomogénéités et la polarisation des ondes élastiques.
A côté de ces approches déjà bien en place, d'autres thèmes théoriques sont en pleine
émergence. Nous avons décidé de les présenter plus en détails ci-dessous avec aussi quelques exemples parmi les projets en cours d'éxécution.
APPLICATIONS:
Tous les projets menés par Franck Hekking sont nouveaux dans la mesure où celui-ci a été nommé Professeur à l'Université Joseph Fourier en 1999.
La transition supraconductrice est due à l’instabilité de Cooper : la mer de Fermi est instable vis à vis une interaction attractive entre électrons. L’origine microscopique d’une telle interaction est le couplage des électrons aux phonons. Le mouvement oscillatoire des ions influence fortement l’écrantage dynamique des interactions Coulombiennes entre électrons, tel que, pour certaines fréquences, elle devient attractive [1].
A présent il existe un grand intérêt aux propriétés supraconductrices des systèmes de dimension réduite (" supraconductivité mésoscopique "). On a notamment étudié le comportement de petits grains supraconducteurs avec une taille typique entre 5nm et 1mm.
Le comportement de ces nanograins est très différent du comportement d’un système infini (de type " bulk "). Deux origines de cette différence sont bien connues : i) les effets associés à la parité du nombre total d’électrons dans le grain et ii) l’effet des fluctuations supraconductrices quantiques, qui deviennent importantes si l’écart entre les niveaux quantiques du grain devient de l’ordre du gap supraconducteur et qui mènent à un élargissement de la transition supraconductrice [2].
Remarquablement, une étude systématique des effets de taille finie sur la force même d’appariement n’existe pas. Jusqu’ici, on a supposé que le mécanisme microscopique de la supraconductivité décrit ci-dessus s’applique également dans le cas d’un nanograin supraconducteur [2]. Pourtant, il n’est pas évident que cette supposition soit correcte. Par exemple, l’effet de la quantification du spectre des phonons ainsi que l’effet des phonons de surface sur l’écrantage des interactions Coulombiennes dans un nanograin n’est pas connu. Dans ce projet nous nous proposons à étudier l’origine de la force d’appariement dans un supraconducteur mésoscopique avec plus de détail. Dans un premier temps on étudiera l’influence des effets quantiques dus à la taille finie du système sur le comportement des phonons. Ensuite, une description réaliste sera développé afin de décrire l’écrantage des interactions Coulombiennes dans un grain de dimension réduite, tout en tenant compte le confinement des phonons.
[1] M. Tinkham, Introduction to superconductivity (McGraw-Hill, Singapore, 1996).
[2] F. Braun and J. von Delft, Phys. Rev. B 59, 9527 (1999).
Dans la théorie du liquide de Fermi, la charge ainsi que l’énergie sont portées par des quasiparticules fermioniques. Cela donne lieu à une relation universelle entre la conductivité électrique et la conductivité thermique : la loi de Wiedemann-Franz (WF) [1]. Des effets quantiques dans des conducteurs mésoscopiques peuvent modifier la loi de WF. C’est que la nature ondulatoire des électrons mène aux interférences quantiques qui modifient fortement le transport thermoélectrique [2]. En présence d’interactions Coulombiennes entre électrons, on s’attend à des corrections dues à un comportement de type non liquide de Fermi [3].
Pour identifier et calculer les coefficients de transport thermoélectrique d’un conducteur mésoscopique, on a tout d’abord besoin d’une théorie de réponse linéaire aux perturbations thermoéletriques. Luttinger a développé une telle théorie et a calculé des fonctions de réponse locales à fréquence nulle. Cependant, cette théorie ne s’applique pas dans le cas d’un conducteur mésoscopique : pour tenir compte du caractère ondulatoire du transport, il nous faut une théorie non-locale à fréquence finie.
Ensuite les conductivités électrique et thermique seront calculés numériquement (en résolvant les équations de mouvement pour les fonctions de Green retardés qui décrivent la propagation des ondes électroniques dans le système) pour des géométries réalistes, comme par exemple pour un fil quantique ou une couche mince. On s’attend à ce que le résultat montre une forte dépendance de la façon dont le système est connecté aux fils de mesure : ce couplage peut induire une diffusion additionnelle qui change inévitablement les propriétés de transport thermoélectrique.
[1] A.A. Abrikosov, Fundamentals of the theory of metals (North-Holland, Amsterdam, 1988)
[2] A.V. Anisovich et al., JETP Lett. 45, 295 (1987) ; G.B. Lesovik and D.E. Khmelnitskii, Sov. Phys. JETP 67, 957 (1988).
[3] R. Fazio, F.W.J. Hekking, and D.E. Khmelnitskii, Phys. Rev. Lett. 80, 5611 (1998).
[4] J.M. Luttinger, Phys. Rev. 135, A1505 (1964)
Le transport électrique à basse énergie à travers une jonction mésoscopique entre un métal normal (N) et un supraconducteur (S) est dû à un passage de deux électrons (réflexion d’Andreev). Si le métal est désordonné, la conductance dans la bande interdite est fortement augmentée par l’effet des interférences mésoscopiques. En effet, la réflexion d’Andreev est liée à la diffusion cohérente de type particule-particule au voisinage de la jonction. Les jonctions NS fournissent donc un outil intéressant pour l’étude de la propagation cohérente des électrons dans une structure hybride NS. Une expérience récente au CEA, par exemple, a démontré que le bruit de grenaille dans une jonction NS est déterminée par la diffusion cohérente des paires de Cooper induites dans le métal normal par l’effet de proximité. D’autres expériences au CEA ainsi qu’au CRTBT étudient, à l’aide d’un microscope à effet tunnel (STM), la densité d’états dans les systèmes hybrides NS. Bien que le comportement général trouvé lors de ces expériences soit compris au moins qualitativement, une interprétation qualitative et plus détaillé manque encore.
La modélisation de ces systèmes se fait dans le cadre des fonctions de Green matricielles de Keldysh. Dans le formalisme quasiclassique, ces fonctions obéissent à l’équation d’Usadel, équation matricielle de type diffusion. La solution de cette équation ne se calcule analytiquement que dans des cas simples et peu réaliste. Afin de décrire les géométries pertinentes pour les expériences une intégration numérique est prévue.
[1] Voir Mesoscopic Superconductivity, edited by F.W.J. Hekking, G. Schön, and D.V. Averin (North-Holland, Amsterdam, 1994).
[2] X. Jehl et al., Phys. Rev. Lett. 83, 1660(1999).
[3] W. Belzig et al., Superlattices and Microstructures 25, 1251 (1999).
Le calcul quantique est une thématique naissante qui se situe à la frontière entre la théorie de l'information classique, les sciences de l'informatique et la mécanique quantique. Le concept de base pour cette informatique quantique est le "bit" quantique qui correspond à une
superposition de l'état 0 et 1. Sa manipulation permet d'effectuer les opérations. Cependant sa réalisation expérimentale constitue un défi pour les sciences fondamentales car aucun système physique ne remplit, aujourd'hui, toutes les conditions requises (long temps de décohérence,
intégrabilité, reproductibilité des circuits).
Parmi les systèmes expérimentaux envisagés, les circuits quantiques à base de nano-jonctions Josephson supraconductrices sont prédits comme des candidats potentiels. De premières expériences ont démontré que ce type de circuit se comporte comme un système quantique à deux niveaux avec des états propres qui évoluent de façon cohérente dans le temps [1].
Pendant ce projet on se propose d'étudier théoriquement la dynamique de deux circuits quantiques supraconducteurs particuliers, en vue des expériences mises au point
actuellement au CRTBT (O. Buisson) et au LCMI (Ph. Lafarge).
Le premier circuit comporte un bit quantique Josephson couplé a un résonateur supraconducteur. Nous souhaitons comprendre l'évolution quantique dans le temps des états propres du système à deux niveaux en présence du résonateur. Nous voulons notamment mettre en évidence les états enchevêtrés qui résultent du couplage entre le bit quantique et le résonateur. Le deuxième système est essentiellement une triple jonction Josephson (c.à.d. trois barrières tunnel de faible capacité qui séparent quatre électrodes supraconductrices). Afin de mieux comprendre les propriétés quantiques de ce système, des expériences de transport sont mises au point à présent au LCMI.
La modélisation des circuits quantique supraconducteurs se fait à l’aide de la description habituelle (théorie " orthodoxe ") des jonctions Josephson de faible capacité [2]. Elle est perturbative pour ce qui est le passage des quasiparticules ou des paires de Cooper à travers la barrière tunnel (Hamiltonien tunnel), par contre elle prend en compte de façon non-perturbative les interactions Coulombiennes (énergie de charge). Finalement, on peut introduire la décohérence dans le cadre du modèle de Caldeira-Leggett (couplage à un bain d’oscillateurs harmoniques) [3]. Si l’on s’intéresse au transport on peut, à partir de la description présentée ci-dessus, utiliser une approche numérique du type équation pilote afin de trouver la probabilité quantique de trouver le système dans un certain état propre. Ensuite un calcul à l’aide de la règle d’or permettra de trouver les caractéristiques courant-tension. Pour ce qui est les propriétés dynamiques, la diagonalisation de la matrice hamiltonienne permettra de trouver directement l’évolution dans le temps des états propres.
[1] Y. Nakamura, Yu. A. Pashkin, and J.S. Tsai, Nature 398, 786 (1999) ; V. Bouchiat et al., Physica Scripta T76, 165 (1998).
[2] Voir Single Charge Tunneling, edited by H. Grabert et M.H. Devoret (Plenum Press, New York, 1992).
[3] A.O. Caldeira and A.J. Leggett, Ann. Phys. (NY) 149, 374 (1983).
La diffusion multiple des ondes sismiques est reconnue depuis quelques années. Sur Grenoble une collaboration interdisciplinaire a été établie entre le LPMMC et le LGIT. Deux approches différentes ont été mises en œuvre pour décrire la propagation et la diffusion des ondes élastiques. Les deux approches devraient nous fournir une compréhension complète de la physique derrière le coda sismique, i.e., les enregistrements sismiques de longue portée observés après un tremblement de terre. Tout d'abord une simulation numérique de type Monte Carlo fournirait en principe une solution exacte du transfert radiatif dynamique qui tient compte de la géométrie de la croûte, de la taille des inhomogénéités et de la polarisation des ondes élastiques. Un premier travail a été effectué en 1998 mais sans prendre en compte la polarisation. La continuité de ce travail est prévue dans le cadre d'une thèse pour les deux prochaines années. Avant tout il s'agit de calculs qui nécessitent beaucoup de mémoire et de temps CPU sur une machine multiprocesseur.
Une deuxième approche concerne le développement d'une théorie analytique qui décrit le couplage entre les différents modes de propagation de sondes dans la croûte. Cette théorie doit permettre d'étudier précisément comment l'énergie élastique sera distribuée - en fonction du temps - parmi les modes propres. Le calcul symbolique nécessaire à cette approche est très consommateur de temps CPU.
L. MARGERIN, M. CAMPILLO N.M. SHAPIRO and B.A. VAN TIGGELEN, Residence Time of Diffuse Waves in the Crust as a Physical
Interpretation for Coda Q; Applications to Seismograms recorded in Mexico, GEOPHYSICAL JOURNAL INTERNATIONAL 138(2), 343 (1999).
Monte-Carlo Simulation of Multiple Scattering of Elastic Waves,
L. MARGERIN, M. CAMPILLO and B.A. VAN TIGGELEN,
JOURNAL OF GEOPHYSICAL RESEARCH 105 (B4) 7873 (2000).
La diffusion multiple de la lumière dans les "milieux complexes" est un des thèmes majeurs du LPMMC. Ces "milieux complexes" sont des milieux fortement hétérogènes contenant des symétries brisées, comme les cristaux liquides nématiques (brisure de symétrie de rotation), et des terres rares sous champ magnétique (brisure de symétrie par renversement temporel) ou des milieux chiraux (brisure de symétrie miroir, par exemple le sang ou les cristaux liquides cholestériques). La brisure est toujours accompagnée de nouveaux phénomènes, comme la diffusion anisotrope ou l'effet Hall Photonique. Une collaboration étroite se fait avec l'équipe 'magnéto-optique' du LCMI qui a observé pour la première fois le dichroïsme magnéto-chiral, un effet magnéto-optique présent dans un milieu chiral sous champ magnétique. En 1999, une approche numérique développée par David Lacoste permet de calculer la diffusion simple et multiple de la lumière sous champ magnétique. Depuis 1996, une autre approche permet de calculer la diffusion multiple d la lumière dans des cristaux liquides en phase nématique. Dans les deux cas, la haute précision souhaitée rend ces programmes très consommateurs de temps CPU. En outre on travaille sur des extensions afin de pouvoir décrire les cholestériques ou un mélange de diffuseurs chiraux et de diffuseurs magnéto-actifs.
D. LACOSTE and B.A. VAN TIGGELEN, Transport Mean free Path for Magneto-transverse Light Diffusion, EUROPHYSICS LETTERS 45 (6) 721 (1999)
D. LACOSTE and B.A. VAN TIGGELEN, Stokes Parameters For Light Scattering from a Faraday-active Sphere,
JOURNAL OF QUANTITATIVE SPECTROSCOPY AND RADIATIVE TRANSFER 63, 305 (1999).
B.A. VAN TIGGELEN, D. LACOSTE and G.L.J.A. RIKKEN, Magneto-Optics with Diffuse Light, PHYSICA B 279, 13 (2000).
B.A. VAN TIGGELEN, Optics of Diffuse Light in Nematic Liquid Crystals, MOLECULAR CRYSTALS & LIQUID CRYSTALS 321 197- 212 (1998).
Si l'utilisation des méthodes ab initio pour traiter les surfaces devient "relativement" courante, il n'en est pas de même pour tout ce qui concerne les problèmes associés à la croissance car il s'agit de phénomènes complexes et de grande taille. Dans le cadre de la modélisation de la croissance de SiC (polytype 4H) l'approche ab initio est utilisée pour décrire l'arrivée des molécules gazeuses sur une surface puis pour déterminer les chemins d'activation qui permettent aux espèces absorbés de diffuser en surface. Une des particularités de SiC est d'exister sous forme de nombreux polytypes. La nature du polytype, définie par la séquence d'empilement des plans (cubique ou hexagonale) dépend fortement des conditions de croissance. Ce matériau est complémentaire du silicium pour l'industrie de la microélectronique puisqu'il peut être utilisé à haute fréquence et haute température … Le polytype 4H a été choisi car il a les propriétés électroniques les plus intéressantes. Après avoir calculé les énergies de surface en fonction de la polarité (terminaison Si ou C) et de la distance surface-faute d'empilement, nous nous intéressons à la morphologie des marches, à l'énergie que coûte le dépôt d'un biplan en fonction de la nature de la surface afin de mieux comprendre les différents modes de croissance observés expérimentalement: croissance par avancée de marche, regroupement de marche, conservation ou non du polytype. Cette approche qui est en cours constitue la première partie du traitement de la croissance de SiC. Pour la suite, il s 'agit de modéliser des défauts isolés ou des distributions de marches . Il est alors indispensable d'avoir un programme de calcul d'ordre N pour mener à bien de tels calculs et pour traiter l'interaction entre ces substrats et des molécules gazeuses. Ces résultats ab initio seront alors couplés à des simulations de type Monte Carlo cinétique pour étudier la croissance.
Oxygen Adsorption On Zr (0001) : An Ab Inito Study
G. JOMARD, T. PETIT, L. MAGAUD ET A. PASTUREL
a paraitre dans Molecular Simulation
Dynamics Of Pb Deposits On The Si(100) 2x1 Surface At Room Temperature
L.JURE, L.MAGAUD,J.-M. GOMEZ-RODRIGUEZ, P.MALLET, J.-Y.VEUILLEN A
paraitre dans Phys. Rev. B61 juin 2000
Co-Deposition Of In And Sn On The Si(100) 2x1 Surface: Growth Of A One Dimensional Alloy?
L.JURE, L.MAGAUD, P.MALLET, J.-Y. VEUILLEN A PARAITRE DANS APPL. SURF. SCIE. (2000)
In, Sn Dimers On Si (100) 2x1 Surface : Ab Initio Calculations And STM Experiments
L.MAGAUD, A.PASTUREL, L.JURE, P.MALLET, J.-Y.VEUILLEN A PARAITRE DANS SURF. SCIE. (2000)
Atomic Structure Of The C (2x2) Si/Cu (110) Surface Alloy From Ab Initio Calculation
L.MAGAUD, S.SFERCO, A.PASTUREL PHYS. REV. B 60 , 1 (1999)
Ab Initio Calculations Of The Structural Properties Of The Ysi2 (0001) Surface
L.MAGAUD, A.PASTUREL, G.KRESSE, J.HAFNER PHYS. REV. B 58, 10857 (1998)
projet IDRIS : 000932
La croissance par hétéroépitaxie permet le dépôt cohérent (sans dislocation) d'un matériau A sur un matériau B qui n'ont pas le même paramètre de maille. Cette différence structurale entre les matériaux utilisés (semiconducteurs, métaux) conduit à des interactions élastiques à longue portée entre atomes déposés pendant la croissance. Les interactions élastiques sont à l'origine de cette auto-organisation d'îlots nanométriques. De telles organisations ont été observées soit dans une croissance de type Stranski-Krastanov où il y a formation d'îlots tridimensionnels après quelques couches d'adsorbat déposées, soit dans une croissance de type Volmer-Weber pendant laquelle dès le début du dépôt il y a apparition d'îlots tridimensionnels. Ces structures organisées sont de bonnes candidates pour l'élaboration de boîtes quantiques.
L'objectif est d'intégrer ces interactions élastiques à des simulations numériques ( de type Monte Carlo ou dynamique moléculaire) afin de mieux maîtriser les effets de la contrainte sur les tailles d'îlots et étudier l'effet des contraintes sur les lois d'échelle de la nucléation. Un code Monte Carlo intégrant ces interactions à longue portée existe depuis peu. Ce code permet de plus de simuler la croissance par épitaxie par jet moléculaire (EJM) d'une couche constituée de deux composés chimiquement différents. Ainsi nous espérons obtenir des résultats sur la démixtion en présence d'interactions élastiques.
Nous avons vu que le dépôt d'atomes sur une surface la déforme et crée une distribution de forces autour des adsorbats que l'on considère comme défauts. La théorie continue de l'élasticité comme appliquée ci-dessus prédit que cette déformation introduit une interaction entre défauts. L'accès aux forces étant possible par calcul ab initio, il nous est apparu important de tester cette théorie. Nous comptons étudier dans un premier temps un système relativement simple constitué d'atomes de Si ou Ge sur la surface de Si( 100) afin de voir l'influence de l'épaisseur du dépôt et de sa morphologie. Quoique simple, cette approche nécessite le développement du programme d'ordre N.
Conductivity of quasiperiodic systems : a numerical study
S. Roche and D. Mayou
Phys. Rev. Lett. 79, 2518 (1997)
Relation Between Geometry and (Magneto)transport in Multiwall Nanotubes
S. Roche, F. Triozon, A. Rubio and D. Mayou
Submitted to Phys. Rev. Lett.
Wave-packet dynamics by optimized polynomials methods
F. Triozon, S. Roche, D. Mayou
RIKEN Conference (Tokyo,1999) A Paraitre
Elactic interaction between surface defect in thin layers
P. Peyla, A Vallat, C. Misbah, H. Muller-Krumbhaar
Phys Rev Lett vol 82 p 787 1999
Fractal growth of epitaxial surface clusters with elastic interaction
J. Steinbrecher, H. Muller-Krumbhaar, E. Brener, C. Misbah and P. Peyla
Phys Rev E vol 59 p 5600 1999